SiO2包覆对Ni2PAl2O3催化剂结构和萘加氢性能的影响 论文

煤焦油中萘系烃类化合物通过加氢转化为氢化芳烃或环烷烃可显著增强喷气燃料的热安定性，该加氢过程实现的关键在于如何有效研制高选择性芳烃加氢催化剂。针对商业用金属硫化物催化剂尚不足以控制芳烃加氢选择性的问题，Ni2P催化剂因其具有特殊的晶体形貌和电子结构表现出很高的本征加氢活性，有望成为新一代高效芳烃加氢催化剂。但由于非负载型Ni2P催化剂存在比表面积小、活性相分散度、机械强度及散热性不佳的问题，研究者大多借助载体的高比表面积分散活性组分，而不同载体对Ni2P的生成、分散度和催化剂的活性都有着重要影响。因此，采用次磷酸盐歧化法制备了不同SiO2包覆量的Ni2P/Al2O3催化剂(Cat-xSi)以期调变前驱体中镍物种、催化剂中Ni2P与载体之间的相互作用，使得在适宜的载体与金属相互作用下生成更多Ni2P物种并实现更高的分散，同时系统考察了SiO2包覆对Ni2P/Al2O3催化剂结构和萘加氢性能的影响。结果表明:当反应温度为340 ℃，氢气压力为4 MPa，氢油比(反应原料中氢气与3%(质量分数)萘/四氢萘的正癸烷溶液的体积比)为600，重时空速为20.8 h-1时，所有SiO2包覆的Cat- 《SiO2包覆对Ni2PAl2O3催化剂结构和萘加氢性能的影响》这篇论文探讨了在煤焦油处理过程中，如何通过优化催化剂性能来提高芳烃加氢的选择性和效率。针对商业金属硫化物催化剂在控制芳烃加氢选择性方面的不足，研究者们将目光转向了Ni2P催化剂，因为它拥有独特的晶体形态和电子结构，展现出极高的本征加氢活性，有可能成为新一代高效芳烃加氢催化剂。然而，非负载型Ni2P催化剂存在一些局限，如比表面积小、活性组分分散度低、机械强度不足以及散热性能差等问题。为解决这些问题，研究者采用了次磷酸盐歧化法制备了不同SiO2包覆量的Ni2P/Al2O3催化剂（Cat-xSi）。SiO2包覆的目的是调节前驱体中镍物种与催化剂中Ni2P与载体之间的相互作用，期望在适宜的载体环境下生成更多的Ni2P物种，并实现更均匀的分散。实验结果显示，在特定反应条件下（反应温度340℃，氢气压力4 MPa，氢油比600，重时空速20.8 h-1），所有SiO2包覆的Cat-xSi催化剂都表现出比未包覆SiO2的催化剂更高的萘转化率，超过65%。特别是Cat-16.0Si催化剂，其萘转化率达到了72%，这得益于其更小的Ni2P颗粒（4.0 nm）和更多的Ni2P数量，这些因素提供了更多的活性位点，增强了催化剂的催化效果。此外，Cat-16.0Si催化剂中稳定存在的缺电子程度更高的Niδ+状态以及更多的B酸位点，进一步促进了芳烃的吸附，从而提升了加氢反应的效率。这一发现对于理解催化剂结构与其催化性能之间的关系，以及优化芳烃加氢过程具有重要意义。本研究得到了国家自然科学基金的资助，通过深入探讨SiO2包覆对Ni2P/Al2O3催化剂的影响，为设计和开发新型高效芳烃加氢催化剂提供了理论依据和技术支持，对于提升煤焦油中萘系烃类化合物转化为喷气燃料的热安定性的过程具有深远的实践价值。