α Fe2O3表面SO2吸附及SO3催化生成的密度泛函分析 论文

燃煤电厂排放了大量SO2和少量SO3，SO3的产生不仅危害环境，且不利于电厂的安全运行。研究发现，飞灰和锅炉壁面中的Fe2O3对SO3的生成有显著催化作用，但目前对于Fe2O3催化生成SO3的路径研究和机理揭示还不够深入。α-Fe2O3(001)表面的研究利用密度泛函分析方法，对SO2和O2在α-Fe2O3(001)表面的吸附方式进行分析，得到了SO2的稳定吸附构型和O2在Fe2O3表面的解离方式。

通过过渡态搜索方法，研究了α-Fe2O3表面催化生成SO3的反应路径和反应能垒，并与气相反应生成SO3的能垒进行了对比。结果显示，SO2最稳定的吸附方式是SO2中的O原子和S原子吸附在α-Fe2O3晶体上的Fe原子上方，而S原子不易在α-Fe2O3表面的晶格氧上方吸附。进一步分析表明，O2在α-Fe2O3表面的吸附能大于SO2的最大吸附能，表明O2更易在α-Fe2O3表面吸附并解离，生成O原子，这一过程尤其在存在氧空位的情况下更加显著。

研究结果揭示，SO3生成的L-H机理为气相中的SO2和O原子先在α-Fe2O3表面吸附，再结合生成SO3，该过程的反应能垒为231.65 kJ/mol。相比之下，E-R机制则是SO2与α-Fe2O3表面的吸附氧反应生成SO3，其反应能垒仅为24.82 kJ/mol，远低于L-H机制和气相反应生成SO3的能垒。因此，E-R机制被确认为SO3生成的主要催化途径。

这些发现证实了α-Fe2O3对SO3生成的显著催化效果，尤其是氧空位的存在，促进了O2的解离，而表面吸附氧在催化过程中起到了关键作用。这些结果对于理解和控制燃煤电厂排放的SO3生成，以及开发更有效的脱硫技术和策略具有重要科学价值。通过密度泛函分析，该研究揭示了α-Fe2O3对SO2吸附和SO3催化生成的微观机理，强调了氧空位和表面吸附氧在这一过程中的核心地位，为燃煤电厂的污染控制提供了理论支持。

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