Ba7AgGa5S15: 一种新型混合金属硫化物的非线性光学性能研究

采用高温熔融-自发结晶法成功获得一种新型混合金属硫化物Ba7AgGa5S15。该化合物结晶于非中心对称的P31c空间群(No.159), 晶胞参数为a=0.964 53(10) nm, c=1.805 9(4) nm, Z=2。其结构是由[Ga4S10]T2超四面体与[AgS4]四面体共顶点连结形成的含有18元环孔道的三维网状框架, 孤立的[Ga(2)S4]四面体填充在孔道中, Ba2+填充在该三维框架结构的空隙当中。第一性原理计算研究了该化合物的电子结构、态密度、双折射率、二阶非线性光学系数, 以及倍频密度。结果表明, 该化合物具有大的光学带隙(3.76 eV), 其带隙主要由S 3p, B